2006年，為配合NDS版（鑽石、珍珠版）的上市，TV動畫同步推出全新系列《神奇寶貝鑽石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，簡稱DP）。對戰開拓區篇結束後，小遙為了獨自挑戰城都地區的華麗大賽和小智告別，小勝回到了橙華道館，小剛也回家去了。小智則受到了小茂的激勵，獨自帶著皮卡丘和偷渡的長尾怪手前往神奧地區挑戰聯盟。 新登場的女主角小光，其藍本取自電玩NDS版。為了成為頂尖協調訓練家，小光從家鄉雙葉鎮來到了位於真砂鎮的山梨研究所領取最初的神奇寶貝。而同一時間，小智也抵達神奧地區，並在那裡和小剛再度會合。機緣巧合，小光救了被火箭隊抓走的皮卡丘，三人就一同結伴旅行，展開了新的旅程。 《神奇寶貝珍珠&鑽石》每週四在日本首播。臺灣也由中視進行轉播，網絡上能夠找到前105集的國語配音。